近日,校党委常委、副校长熊宇杰和化学与材料科学学院吴正翠教授、盛天副教授合作在电催化CO2转化研究领域取得重要进展。该成果以“Ag+-Doped InSe Nanosheets for Membrane Electrode Assembly Electrolyzer toward Large-Current Electroreduction of CO2 to Ethanol”为题发表在国际化学类顶刊Angewandte Chemie International Edition上(原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202313646)。
在大电流密度下将二氧化碳电还原(CO2ER)为乙醇,是一种吸引人的二氧化碳利用方法。基于零间隙膜电极组件(MEA)的电解槽,大大缩短了电极间的距离,消除了阴极电解液,能提高能量效率,实现大电流密度和低能耗下CO2ER应用。MEA电解槽中常用的铜基催化剂尽管具有乙醇生产能力,但其活性物种(Cuδ+)容易发生原位电还原,在CO2ER过程中不能维持大电流。在本文中,作者通过设计非铜基的具有Se空位的Ag+掺杂InSe纳米片来应对这一挑战。Ag+调控了InSe的局部电荷分布,同时引入了新的活性位点,调节了反应中间体与活性位点的相互作用,从而使CO2ER产生乙醇。该催化剂在MEA电解槽中3.0 V的电压下乙醇的法拉第效率为68.7%,偏电流密度达到186.6 mA·cm–2,同时能量效率达到26.1%。这项工作为大电流下高选择性、高能效的CO2ER为乙醇的电催化剂设计开辟了道路。
图 1电催化CO2转化示意图
该论文第一作者为拉斯维加斯官网化学与材料科学学院博士研究生王相宇,通讯作者为熊宇杰、吴正翠和盛天,9888拉斯维加斯官网为第一完成单位。